近日,国际权威学术期刊《自然-通讯》(Nature Communications)以“General synthesis of ultrafine metal oxide/reduced graphene oxide nanocomposites for ultrahigh-flux nanofiltration membrane”为题,在线报道了威斯尼斯人威斯尼斯人娱乐官网下载龙东辉教授团队在高分散金属氧化物/石墨烯通用合成方法研究领域的最新成果。
石墨烯基复合材料是石墨烯应用领域中的重要研究方向。在发挥二维石墨烯原有性质的同时,通过引入其他材料(如金属氧化物),使得各成分之间形成协同效应,能够拓展石墨烯材料在电化学能量储存、传感材料和催化剂等领域的应用前景。近几年来,石墨烯基纳米复合材料的制备方法日趋成熟,但仍有许多问题待解决。第一,如何实现金属氧化物/石墨烯纳米复合材料组分之间的分散性、相容性以及纳米结构和尺寸的控制。第二,如何抑制二维复合材料的团聚行为,实现溶液相的高度分散。第三,不充分的界面反应将损害协同效应,弱化复合材料的性能。第四,复合材料的合成机制及协同作用机理还需深入研究。
图片说明:“界面诱导成核”的合成策略
基于此,该研究提出了一种简便通用的“界面诱导成核”的合成策略,利用氧化石墨烯表面上的含氧官能团作为快速异相成核的位点,通过表面扩散控制颗粒成长,进而在二维表面上形成3nm尺寸、单分散和高密度负载的系列金属氧化物(ZnO、CoO、CuO、MgO、Fe2O3、Nb2O5、CdO、 La2O3、MoO3等)纳米颗粒。统计发现,超细纳米颗粒的面密度均为9个/10×10nm2,且不随反应时间和反应物浓度而改变,对应于“异相成核-扩散控制生长”的颗粒形成机制。进一步的DFT计算表明,氧化石墨烯表面的含氧官能团,特别是羧基和环氧基,能够优先吸附金属离子,并提供成核位点,进而对纳米颗粒的形成和均匀生长起着重要作用。
超细纳米颗粒的高密度界面复合,有效抑制了二维石墨烯片的褶皱和堆叠行为,并形成稳定的金属氧化物/石墨烯胶体分散液,进而可通过湿法工艺加工成二维纳滤膜材料。刚性纳米颗粒的支撑和填充作用,不仅能够增加石墨烯片层间的垂直间距(~4.2nm),而且在二维面内创造了大量的曲折渗透路径,实现了系列有机染料的“高水通量-高截留率”分离,为纳滤膜“渗透性-选择性”权衡优化提供了新策略。
图片说明:“高水通量-高截留率”的金属氧化物/石墨烯纳米复合材料纳滤膜
威斯尼斯人为该论文的唯一通讯单位,威斯尼斯人娱乐官网下载张琬钰博士研究生为论文第一作者,龙东辉教授和牛波博士后为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金委、上海市协同创新中心项目等经费资助。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-28180-4